Советский футболист, советский футбольный тренер и советский и российский футбольный функционер, и.о. президента РФС (с 31 мая 2015 г.).
Заслуженный мастер спорта СССР (1954). Заслуженный тренер РСФСР (1968). Заслуженный тренер СССР (1970).
Родился в Армавире. Воспитанник сухумского «Динамо».
В 1946 г. переехал в Москву, в «Крылья Советов». Первый матч чемпионата страны Симоняну предстояло сыграть в Сухуми против минского «Динамо». Когда он прибыл в город, оказалось, что в его доме был обыск и арестован его отец. Это было организовано властями Грузии с целью надавить на футболиста, пытаясь таким образом переманить Симоняна в тбилисское «Динамо». Но провокация не сработала, и Симонян продолжил выступать в «Крыльях Советов», за которые играл три года (52 матча, 9 голов).
Симонян – четырехкратный (1952, 1953, 1956, 1958) чемпион СССР как игрок и трехкратный (1962 и 1969 со «Спартаком», 1973 с «Араратом») – как тренер. Двукратный обладатель Кубка СССР как игрок (1950, 1958) и четырехкратный (1963, 1965, 1971 со «Спартаком», 1973 с «Араратом») — как тренер. Лучший бомбардир чемпионатов СССР 1949 (26 голов), 1950 (34), 1953 (14) годов.
За сборную СССР (1954-1958) провел 20 матчей, забил 10 голов. Чемпион Олимпиады-1956. Участник чемпионата мира 1958 г.
Тренировал московский «Спартак» (1960-1965, 1967-1972), ереванский «Арарат» (1973-1974, 1984-1985), одесский «Черноморец» (1980-1981), сборную СССР (1977-1979).
31 мая 2015 г. внеочередная конференция Российского футбольного союза (РФС) проголосовала за досрочное прекращение полномочий президента организации Николая Толстых. Исполняющим обязанности президента РФС стал Симонян.
Кавалер Олимпийского ордена МОКа, кавалер ордена ФИФА «За заслуги», орденов Трудового Красного Знамени, «Знак Почета», Дружбы, «За заслуги перед Отечеством» III и IV степеней.